研究内容

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    J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 , 3669–3675

    C-X(通常,X = Br或I)键断裂后的分子间C-C偶联已被广泛研究以促进聚合物纳米结构的合成。 然而,在末端碳原子偶然出现的C-H偶联会限制共价聚合物的连续延伸。 据我们所知,脱卤后的选择性C-H偶联迄今为止尚未见报道。除了原位制备聚合物(比如合成新的有机分子)外,这可能开创表面化学合成的另一个有趣领域。 通过结合STM成像,XPS分析和DFT计算,我们阐明在Au(111)上获得的是以C-C偶联为主,而在Ag(111)上获得了更为有趣的选择性C-H偶联,这又导致了聚合物链或新型有机分子的选择性合成。


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    Langmuir, 2018, 34 , pp 553–560

    在宏观尺度上,对具有理想点阵和功能化的二维分子阵列进行可控构造依赖于相匹配的分子之间的自发可逆的非共价相互作用。具有方向,强度和长度上的可调性的卤素键合,对于裁剪超分子结构来说是理想的。因此,结合了低温扫描隧道显微镜(low temperature scanning tunneling microscopy, STM)和系统的第一性原理计算,我们证明了,在二维分子自组装中,新型卤素键合参与了单卤素原子和相工程中。在Au(111)表面,由于独特的C−Brδ+···Brδ−相互作用,产生了带负电荷的溴吸附原子(Brδ−)并参与到了自组装中。在这期间,我们观察到了六溴代苯(HBB)分子的催化脱卤反应,这和在化学惰性石墨烯衬底上的HBB自组装完全不同,我们成功表征出了自组装超结构中的不同相,包括在室温下,60 °C, 90 °C和110 °C下分别得到的密排六方,四方,二聚体链和扩展的六方点阵,并且强调了Brδ−在调控晶格特征中的重要作用。我们的结果表明,操控非共价作用和催化反应之间的相互作用能够推动未来分子纳米电子学和二维催化工程更好的发展


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    ChemistrySelect 2017, 2, 5793 – 5799

    二氧化硅纳米片网络由几纳米厚度的纳米片组成,并具有数百微米尺寸的孔隙,当纳米粒子在表面上结合时它显示出了形态自我调节的能力。 可能是由于纳米片中不完全的二氧化硅框架,纳米粒子在纳米片中的负载导致二氧化硅纳米片网络出现明显的重排。 这种结构的自我调整对内部的纳米颗粒带来固定效应。负载金纳米粒子的二氧化硅纳米片对于催化还原硝基酚显示了极高的转换率。 由此,网状纳米片可作为其他金属纳米颗粒的新型支撑基底并用于各种催化过程。


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    Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 29099-29105

    该实验研究了多环芳香烃分子(萘,蒽和芘)通过简单的液 - 液界面沉淀法(LLIP )插入到富勒烯聚集体的微观结构当中。与没有掺杂多环芳香烃的富勒烯聚集体相比,多环分子与富勒烯之间的相互作用会使富勒烯晶体的生长过程受到干扰,从而导致最终形成具有各种不同微观特征的富勒烯聚集体结构。此外,由于多环分子的嵌入,富勒烯纳米聚集体荧光性能发生了显著改变,这意味着分子堆积对纳米结构内的电子转移产生了一定影响。 我们预测多环芳香烃分子的掺杂可能会对富勒烯纳米结构的控制以及在光电子器件中的应用带来新的方向。

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    Langmuir, 2017, 33 (42), pp 11590–11602

    我们已将石墨烯/离子液体注入到具有高度有序的均匀圆柱形纳米孔的嵌段共聚物均孔膜(HOME)中,以在界面处形成紧凑,致密且连续的石墨烯/离子液体(Gr / IL)润滑层,其可降低摩擦系数。拉曼和XPS分析证实了咪唑环与石墨烯层之间的π-π堆积相互作用使石墨烯上的ILs的阳离子平行排列。这种排列使Gr / ILs中Gr的层间距更松散,导致Gr / ILs混合物中的Gr中比原始Gr(0.33nm)具有更大的晶格间距(0.36nm)。由石墨烯和ILs共存引起的松散石墨烯将使层间滑动更容易,有利于润滑。由于缺少Gr和形成的不稳定ILs膜,与Gr/IL s注入的嵌段共聚物相比,在ILs注入的嵌段共聚物HOMEs上观察到摩擦系数的增加。 Gr / ILs注入的嵌段共聚物HOMEs与ILs注入的相比,也显示出更小的残余压痕深度和峰值压痕深度。这表明,Gr / ILs混合液膜的稳定支撑有助于通过防止润滑剂层变薄及下层嵌段共聚物HOMEs的暴露而降低摩擦系数。